Проект здания Смольного института Кваренги разрабатывал в конце 1805 - начале 1806 года, а в мае этого года уже состоялась торжественная закладка. Понимая необходимость войти своим зданием в ансамбль со Смольным монастырем Растрелли и Александровским институтом Фельтена, расположенным по другую сторону монастыря, Кваренги сделал достаточно точный чертеж существующих строений, и в их ансамбль гармонично ввел запроектированное здание института. Главным фасадом Смольный развернут на запад - в ту же сторону, куда были обращены и вход в монастырь, и главный фасад Александровского института.
Здание имеет ясную планировку и простую по композиции, но нарядную по формам архитектуру главного фасада с совершенной колоннадой композитного стиля; она гордо поднята на высокую аркаду портика. Торжественный характер архитектуры Смольного института и решение его в ансамбле с архитектурой соседних строений и берегом Невы позволяют видеть в нем явление высокого классицизма и ставят в ряд лучших произведений этого стиля, возведенных в Петербурге.
В те же годы Кваренги создал великолепное монументальное здание Конногвардейского манежа на ответственнейшем месте в центре Петербурга. Здание включалось в комплекс казарм конногвардейского полка и торцевым фасадом с глубоким портиком замкнуло далекую перспективу на запад от формирующейся площади перед Зимним дворцом. Постройка манежа в 1804—1807 годах явилась важным звеном в коренном преобразовании центра столицы.
Известно, что Кваренги был человеком честным, доброжелательным и отзывчивым. В одном из писем он пишет о своем чересчур горячем характере, от которого он, прежде всего, сам и страдал: «При всей своей вспыльчивости я отходчив и не могу обидеть даже мухи. И если представляется возможность обеспечить какие-либо выгоды тем, кто работает со мною, я этого никогда не упускаю».